200 metre dalında da başarılı bir atlet oldu. 1999 Dünya Şampiyonası'nda hem 100 hem de 200 metrede altın madalya kazanarak, Dünya Atletizm Şampiyonası tarihinde bu iki dalda da başarılı olan ilk atlet oldu. 2000 Olimpiyatları'nda yaşadığı sakatlık nedeniyle aynı başarıyı bu organizasyonda da gösterme şansını kaybetti.
1999'da 100 metre'de koştuğu 9.79'luk dereceyle Donovan Bailey'ye ait 9.84'lük dünya rekorunu tarihe gömdü. Bu aynı zamanda elektronik zamanlamanın uygulamaya konmasından beri dünya rekorunun en yüksek marjla aşağı düşürüldüğü dereceydi. Buna rağmen 50 metre salon rekoru geçerli sayılmadı. 60 metre salon rekorunu kırdıktan sonra bir kez de geliştirdi. Greene 60 m ve 100 m dünya rekorlarını aynı zamanda elinde tutmuş tek sprinter olmuştur.
2002 yılında 100 m rekorunu arkadaşı ve vatandaşı Tim Montgomery'ye kaptırdı, ancak Montgomery'nin performans artırıcı ilaçlar kullandığı gerekçesiyle suçlu bulundu ve rekoru iptal edildi. Rekoru kesin olarak 2005 yılında 9.77 koşan Asafa Powell tarafından kırıldı. Atina'da düzenlenen 2004 Yaz Olimpiyatları'nda olimpiyat şampiyonu unvanını korumaya çalıştığı 100 metrede ancak bronz madalya kazanabildi. Yarıştığı ABD 4x100 bayrak takımı da olimpiyatları gümüş madalyayla kapattı.
Şubat 2008'de atletizmi bıraktığını açıkladı. Maurice Greene kariyerinde koştuğu 100 metre koşularının 53 tanesinde 10 saniyenin altına inerek başka bir rekoru daha da elinde tutmaktadır.