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分子内電荷移動を駆動するドナー-π-アクセプターコポリマーにおける超高速架橋平面化
ドナー-π-アクセプターコンジュゲートポリマーは、有機太陽電池の高電力変換効率のための材料基盤を形成する。ドナー-π-アクセプター骨格中の分子内電荷移動を介する光励起時の大きな双極子モーメント変化は、効率的な電荷キャリア生成を促進すると推測される。しかしながら、超高速電荷移動工程を駆動する一次構造変化は不明なままであり、それによってそのようなコポリマーについての合理的な構造-機能相関が制限される。ここで我々は、構造感受性フェムト秒刺激ラマン分光法を使用して、π-架橋ねじれがドナー-π-アクセプターコポリマーにおける分子内電荷移動の一次反応座標を形成することを実証する。励起子緩和の共鳴選択的ラマンスナップショットにより、400 fs以内の骨格平面化と関連する架橋モードの豊富な振動力学が明らかにされ、熱分子内電荷移動状態の形成につながる一方、後続の骨格中心モードの冷却動力学は電荷移動緩和を明らかにする。我々の研究は、光発生キャリアの基本的な時間尺度及びエネルギーの決定における架橋ねじれの現象学的ゲート化の役割を確立し、したがって、省エネルギー有機薄膜太陽電池を作製するための動力学ベースのガイドラインを提供する。