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ドナー-π-アクセプター共重合体における超高速ブリッジ平坦化による分子内電荷移動の活発化
ドナー-π-アクセプター共役高分子は、有機太陽電池において高い電力変換効率を実現するための物質的基盤を形成する。ドナー-π-アクセプターバックボーンにおける分子内電荷移動を介した光励起時の大きな双極子モーメントの変化は、高効率の電荷担体生成を促すと推察される。しかしながら、超高速電荷移動段階を推進する一次的構造変化についてはよく分かっていないため、当該共重合体の合理的構造関数相関が制限される。本報では、構造敏感フェムト秒誘導ラマン分光法を用いて、π-ブリッジのねじれがドナー-π-アクセプター共重合体における分子内電解銅の一次的反応座標を形成していることを実証する。励起子緩和の共鳴型選択的ラマンスナップショットは、400 fs以内でのバックボーン平坦化に関連するブリッジモードの豊かな振動力学を明らかにし、バックボーン中心モードの後続する冷却力学が電荷移動緩和の調査を行う一方で、高温分子内電荷移動状態が形成される。著者らの研究は、光生成キャリアの根本的時間スケールおよびエネルギーの測定においてブリッジねじれの現象論的ゲーティングの役割を果たすため、エネルギー効率の高い有機太陽電池を製作するための動力学に基づいた指針を提供する。