その間、バルボは自由主義や啓蒙主義などの考えに触れ、またブルジョワや貴族などとの交流を経て経済的な結びつきを手に入れると、次第にイタリア統一の思想に傾倒していき、連邦制による緩やかなイタリア統一を標榜するようになる。

ウィーン体制成立後、バルボは高貴な生まれであったことから政界に入るが、イタリア統一を標榜しつつも王政や立憲君主制ではなく連邦制を支持したことから、サルデーニャ国王のカルロ・アルベルトと対立。また教皇庁がイタリア統一において最大の障壁となると論じたことから、教皇による統一と支配を望むヴィンチェンツォ・ジョベルティとも意見を異にし、その結果1821年から1847年にかけてはカルボナリとの関係も指摘されて政界から追放され一時的に亡命したのち、作家・歴史家として活躍していた。1844年に出版された『イタリアの希望』(『Le speranze d'Italia』)は、イタリアが統一されず大国によって支配されている限りイタリアの道徳的優位性は主張できないと論じたもので、ヴィンチェンツォ・ジョベルティの意見を批判するものであった。1846年にはイタリア半島を一つの地域として捉え歴史を叙述した『イタリアの起源から現在までの歴史』(『Storia d'Italia dalle origini fino ai nostri giorni』)を出版し、イタリアという共通の地域的アイデンティティを主張した。