En Irlande, il étudia la géologie du pays et fit sur ce sujet des lectures (ce que nous appelons des conférences) à Limerick et à Dublin. En 1835, il fut attaché, en la double qualité de chirurgien et de géologue, à l'expédition ayant pour objet la recherche d'une route de l'Inde par l'Euphrate, et publia à son retour: Researches in Assyria, Babylonia and Chaldæa (1838). Cette même année, il fut envoyé par la Société royale de géographie et la Société pour le développement des connaissances chrétiennes, dans le Kurdistan, qu'il venait de parcourir une première fois, avec mission d'étudier la situation des chrétiens de ce pays, notamment des Nestoriens. Ses Voyages dans l'Asie Mineure, la Mésopotamie et l'Arménie (1842), et ses Voyages sur la piste des Dix-Mille (Travels in the track of the Ten-Thousand Greeks — 1844), furent le résultat de ces deux voyages successifs, qui durèrent plus de sept années. M. Ainsworth a publié en outre: Claims of the oriental Christians; Lares and Penates, or Cilicia and its governors; the Euphrates Valley Route to India. (La route de l'Inde par la vallée de l'Euphrate); On an indo-european telegraph by the valley of the Tigris. (Sur la construction d'une ligne télégraphique indo-européenne passant par la vallée du Tigre), projet mis à exécution depuis par le gouvernement turc ; Autour du monde (Around the world); le Dictionnaire géographique universel illustré (the Illustrated Universal Gazetteer), etc. M. W. F. Ainsworth est l'un des fondateurs du West London Hospital, dont il est aussi l'un des administrateurs et le trésorier. Il est également propriétaire et rédacteur en chef du New Monthly Magazine. 