Ayant pris ses grades en 1844, il fut élu en 1845 fellow du collège d'Oriel. En 1847, lord Lansdowne le prit pour secrétaire privé, fonctions qu'il remplit jusqu'à l'époque de son mariage avec la fille du juge Wightman, coïncidant avec celle de sa nomination au poste d'inspecteur laïque des écoles, sous la direction du « committee of Council on education », qu'il a toujours conservé depuis. — On a de lui, outre son Cromwell : Strayed Reveller, and other Poems (1848), signé de l'initiale A; Empedocles on Etna, and other Poems (1853), d'abord anonyme. En 1854, il publia un volume de poésies entièrement signé, consistant en un choix de pièces contenues dans les deux précédentes, jointes à des pièces inédites. Élu professeur de poésie à l'université d'Oxford en 1857, M. Arnold a publié depuis cette époque : Merope, tragédie d'après l'antique, avec une préface où les principes de la tragédie grecque sont examinés et discutés (1858) ; trois conférences faites précédemment à l'université d'Oxford, sur l'art de traduire Homère (On Translating Homer), dans lesquelles il conseille l'emploi de l'hexamètre anglais comme le meilleur équivalent du rythme homérique (1861). Il a aussi publié, cette même année, les mémoires sur les systèmes d'éducation pratiqués en France, en Allemagne et en Hollande, qu'il avait envoyés en 1859-60, au gouvernement, sous forme de rapports de commissaire de l'enquête sur l'éducation populaire. M. M. Arnold a recueilli et publié, sous le titre modeste d'Essays in Criticism (1865), quelques-uns des nombreux articles qu'il a répandus d'une main prodigue, soit en vers, soit en prose, dans les publications périodiques littéraires. En 1865, il fit un tour d'exploration sur le continent, délégué par la commission royale d'éducation secondaire, pour étudier, comme il l'avait déjà fait au point de vue général, cinq ans auparavant les systèmes étrangers relatifs aux écoles secondaires et supérieures, et publia, en 1867, un nouvel ouvrage sur ce sujet spécial. Dans la même année, il fit paraître : Lectures on the study of Celtic literature; puis: New Poems (1868); Culture and Anarchy, an Essay in political and social criticism (1869), Saint-Paul and Protestantism, with an Essay on Puritanism and the Church of England (1870); Friendship's Garland, being the conversations, letters and opinions of feu Arminius, baron von Thunder-Ten-Tronckh (1871) ; Literature and Dogma, an Essay towards a better apprehension of the Bible (1873); et en 1877, ses Derniers essais sur l'Église et la religion. 